Perovskitas La1-xSrxMnO3, suportadas em alumina e zircônia, aplicadas à combustão do metano
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Universidade Federal de São Carlos
BR
UFSCar
Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química - PPGEQ
BR
UFSCar
Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química - PPGEQ
DOI
Abstract
Description
The total oxidation of the methane is an important environmental and industrial
reaction, mainly because it is extensively used in energy production and in the control
of gases emission to the atmosphere. With catalysts, the methane combustion is
available at lower temperatures, thus decreasing the emission of NOx, a gas of green
house harmful to human health.
Perovskite-type oxides of the series La1-xSrxMnO3 (x = 0, 0,3 e 0,5) supported
on γ-Al2O3 and ZrO2 were prepared and characterized for application in methane
oxidation. The samples were prepared by co-precipitation and depositionprecipitation
methods, using aqueous solutions of metals nitrates and urea as
precipitant agent. Each catalysts were calcined in two steps: first at 600 ºC for 5
hours and later in one of these conditions: 700 ºC/10 h, 800 ºC/10 h or 900 ºC/10 h.
Chemical analysis, X-Ray Diffraction (XRD), Specific Surface Area (BET),
Temperature Programmed Reduction (TPR) and Scanning Electron Microscopy
(SEM) were applied to characterize the samples. The XRD spectra showed that the
crystalline structures of the unsupported La1-xSrxMnO3 perovskite were best defined
with the increase of the calcination temperature. On the other hand, in the supported
samples the complete visualization of the XRD spectra was difficult, being the
perovskite structure just confirmed by the presence of its more intense peak. As La3+
and Sr2+ do not reduce at the experimental conditions applied in this work, all the
peaks showed in TPR analysis corresponding to reduction of the species Mnn+. The
influence of the calcination temperature can also be observed in the variation of the
specific surface area of the catalysts. The catalytic essays showed that the
compounds are actives at relatively low temperature. The supported catalysts presented higher activity than the unsupported ones and the calcined at lower
temperature showed more satisfactory catalytic activities. The substitution of La by Sr
increased significantly the catalytic activity of the studied systems
Universidade Federal de Sao Carlos
A oxidação total do metano é uma importante reação e é estudada principalmente por dois motivos. Primeiro, por ser utilizada na produção de energia, e segundo, pelo controle na emissão de gases desta reação para a atmosfera. O uso de catalisadores para a combustão do metano resulta em temperaturas de trabalho menores, diminuindo assim a emissão de NOx, que é um poluente ambiental. Óxidos tipo perovskita da série La1-xSrxMnO3 (com x = 0, 0,3 e 0,5) suportados em γ-Al2O3 e ZrO2, foram preparados e caracterizados para aplicação na reação de oxidação do metano. As amostras foram preparadas pelos métodos de coprecipitação e deposição-precipitação, utilizando os nitratos dos metais como sais de partida e uréia como agente precipitante. Cada catalisador foi calcinado em duas etapas: primeiro a 600ºC por 5 h e depois em três condições de calcinação diferentes: 700ºC/10h, 800ºC/10h e 900ºC/10h. As amostras foram caracterizadas por Análise Química, Difração de Raios-X (DRX), Medidas de Área Superficial (BET), Redução a Temperatura Programada (TPR) e Microscopia Eletrônica de Varredura (MEV). Nas análises de DRX, as perovskitas La1-xSrxMnO3 não-suportadas apresentaram picos correspondentes ao composto desejado, sendo a estrutura cristalina melhor definida com o aumento da temperatura de calcinação. Já as amostras suportadas, tanto em alumina quanto em zircônia, apresentaram dificuldade de visualização da fase desejada, sendo apenas confirmadas pela presença do pico principal correspondentes à perovskita. As análises de TPR mostraram reduções correspondentes às espécies Mnn+, já que La3+ e Sr2+ não apresentam reduções nas condições estabelecidas. A influência da temperatura de calcinação pode também ser observada na variação da área superficial específica dos catalisadores. Os ensaios catalíticos mostraram que os compostos são ativos em temperaturas relativamente baixas. Os catalisadores suportados mostraram-se mais ativos sendo que as amostras calcinadas em menor temperatura apresentaram desempenho catalítico mais satisfatório. A substituição de lantânio por estrôncio foi positiva, pois a presença do Sr aumentou significativamente a atividade catalítica dos sistemas estudados
Universidade Federal de Sao Carlos
A oxidação total do metano é uma importante reação e é estudada principalmente por dois motivos. Primeiro, por ser utilizada na produção de energia, e segundo, pelo controle na emissão de gases desta reação para a atmosfera. O uso de catalisadores para a combustão do metano resulta em temperaturas de trabalho menores, diminuindo assim a emissão de NOx, que é um poluente ambiental. Óxidos tipo perovskita da série La1-xSrxMnO3 (com x = 0, 0,3 e 0,5) suportados em γ-Al2O3 e ZrO2, foram preparados e caracterizados para aplicação na reação de oxidação do metano. As amostras foram preparadas pelos métodos de coprecipitação e deposição-precipitação, utilizando os nitratos dos metais como sais de partida e uréia como agente precipitante. Cada catalisador foi calcinado em duas etapas: primeiro a 600ºC por 5 h e depois em três condições de calcinação diferentes: 700ºC/10h, 800ºC/10h e 900ºC/10h. As amostras foram caracterizadas por Análise Química, Difração de Raios-X (DRX), Medidas de Área Superficial (BET), Redução a Temperatura Programada (TPR) e Microscopia Eletrônica de Varredura (MEV). Nas análises de DRX, as perovskitas La1-xSrxMnO3 não-suportadas apresentaram picos correspondentes ao composto desejado, sendo a estrutura cristalina melhor definida com o aumento da temperatura de calcinação. Já as amostras suportadas, tanto em alumina quanto em zircônia, apresentaram dificuldade de visualização da fase desejada, sendo apenas confirmadas pela presença do pico principal correspondentes à perovskita. As análises de TPR mostraram reduções correspondentes às espécies Mnn+, já que La3+ e Sr2+ não apresentam reduções nas condições estabelecidas. A influência da temperatura de calcinação pode também ser observada na variação da área superficial específica dos catalisadores. Os ensaios catalíticos mostraram que os compostos são ativos em temperaturas relativamente baixas. Os catalisadores suportados mostraram-se mais ativos sendo que as amostras calcinadas em menor temperatura apresentaram desempenho catalítico mais satisfatório. A substituição de lantânio por estrôncio foi positiva, pois a presença do Sr aumentou significativamente a atividade catalítica dos sistemas estudados
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