Sistema híbrido eletroquímico–fotoquímico para a mineralização do herbicida tebutiuron
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Universidade Federal de São Carlos
UFSCar
Programa de Pós-Graduação em Química - PPGQ
Campus São Carlos
UFSCar
Programa de Pós-Graduação em Química - PPGQ
Campus São Carlos
DOI
Abstract
Description
An electrochemical-photochemical system (EC-PC)
using a dimensionally stable anode (DSA®) was used to oxidize and mineralize
tebuthiuron (TBT) herbicide, which is a potential contaminant to the surface and
ground water. The electrochemical process was conducted using a filter-press flow
cell and the photochemical one by irradiation of the solution inside the reservoir using
Hg vapor lamps (type UVC). The studied variables were: i) nominal power of Hg
lamps (5, 9, 80, and 125 W), ii) pH (3, 7, 11, and no control), iii) NaCl concentration
(0, 1, 2, and 4 g L–1), and iv) current density (10, 20, and 30 mA cm–2). Other
parameters were kept constant, such as the flow rate (420 L h–1) and the solution
temperature (25 °C). The electrolyzed solution was composed of 100 mg L–1 TBT
and 0.1 mol L–1 Na2SO4, as supporting electrolyte. The oxidation and mineralization
performances of the TBT and its intermediates using the hybrid process were
assessed through high performance liquid chromatography coupled to mass
spectrometry (HPLC-MS/MS), depending on the experiment, and total organic carbon
(TOC) analyses. The experiment using a 9 W Hg lamp led to the complete oxidation
and mineralization of TBT and its intermediate compounds in the presence of NaCl
from acidic to neutral solutions, including the one with no control, and independently
of the applied electrical current density. High CO2 conversions were attained after 6 h
using the combined EC-PC process, due to the generation of hydroxyl radicals (HO•)
from HOCl homolysis. The HO• also favored the formation of many hydroxylated
organic compounds. Despite the formation of an organochlorine byproduct, this
compound was completely eliminated after 3 h treatment. Moreover, no toxicity was
observed when using the Artemia salina microcrustacean. Similar removal rates of
TBT were attained when only using an electrochemical method with boron-doped
diamond as anode. In addition, the EC-PC process showed a slightly higher electrical
energy consumption for the removal of organic matter in comparison to the
electrochemical one. Finally, only a chlorinated carboxylic acid was detected;
however, this compound was completely eliminated in the final stages of the EC-PC
treatment. All these features enables the classification of this method as an advanced
oxidation process.
Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)
Um sistema eletroquímico-fotoquímico (EQ-FQ) utilizando um anodo dimensionalmente estável (ADE®) foi usado para oxidar e mineralizar o herbicida tebutiuron (TBT), que é um potencial contaminante de águas superficiais e subterrâneas. O processo eletroquímico foi realizado utilizando um reator do tipo filtro-prensa e o fotoquímico por meio da irradiação da solução no reservatório utilizando uma lâmpada de vapor de Hg (tipo UVC). As variáveis estudadas no processo foram: i) potência nominal da lâmpada de vapor de mercúrio (5, 9, 80 e 125 W), ii) pH (3, 7, 11 e sem controle), iii) concentração de NaCl (0, 1, 2 e 4 g L–1) e iv) densidade de corrente (10, 20 e 30 mA cm–2). Outros parâmetros constantes foram a vazão (420 L h–1) e a temperatura da solução (25 ºC). As soluções eletrolisadas continham 100 mg L–1 de TBT na presença de Na2SO4 0,1 mol L–1, como eletrólito suporte. A eficiência do processo híbrido quanto à oxidação e à mineralização do TBT e de seus intermediários foi acompanhada por análises de cromatografia líquida de alta eficiência acoplada a espectrometria de massas (CLAEEM/ EM), quando necessário, e de carbono orgânico total (COT). O experimento com a lâmpada de 9 W resultou na completa oxidação e mineralização do TBT e de seus intermediários na presença de NaCl e em soluções ácidas, neutras ou sem nenhum controle, independentemente da densidade de corrente elétrica aplicada. Altas conversões a CO2 foram atingidas ao final do tratamento utilizando-se o sistema EQFQ, devido à geração de radicais hidroxila (HO•), advindos da reação de homólise do HOCl, que também promoveram a formação de vários intermediários orgânicos hidroxilados. Apesar da formação de um composto organoclorado, este foi completamente eliminado após 3 h de tratamento; além disso, nenhuma toxicidade frente ao microcrustáceo Artemia salina foi constatada. As taxas de remoção do TBT também foram similares às obtidas em comparação com um sistema puramente eletroquímico e utilizando um anodo de diamante dopado com boro; contudo, o sistema EQ-FQ apresentou um consumo de energia elétrica ligeiramente mais alto para a remoção da carga orgânica. Finalmente, somente um ácido carboxílico clorado foi detectado, porém, este foi completamente eliminado ao final do tratamento EQ-FQ. Estes resultados permitem classificar o sistema EQ-FQ como sendo um processo oxidativo avançado.
Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)
Um sistema eletroquímico-fotoquímico (EQ-FQ) utilizando um anodo dimensionalmente estável (ADE®) foi usado para oxidar e mineralizar o herbicida tebutiuron (TBT), que é um potencial contaminante de águas superficiais e subterrâneas. O processo eletroquímico foi realizado utilizando um reator do tipo filtro-prensa e o fotoquímico por meio da irradiação da solução no reservatório utilizando uma lâmpada de vapor de Hg (tipo UVC). As variáveis estudadas no processo foram: i) potência nominal da lâmpada de vapor de mercúrio (5, 9, 80 e 125 W), ii) pH (3, 7, 11 e sem controle), iii) concentração de NaCl (0, 1, 2 e 4 g L–1) e iv) densidade de corrente (10, 20 e 30 mA cm–2). Outros parâmetros constantes foram a vazão (420 L h–1) e a temperatura da solução (25 ºC). As soluções eletrolisadas continham 100 mg L–1 de TBT na presença de Na2SO4 0,1 mol L–1, como eletrólito suporte. A eficiência do processo híbrido quanto à oxidação e à mineralização do TBT e de seus intermediários foi acompanhada por análises de cromatografia líquida de alta eficiência acoplada a espectrometria de massas (CLAEEM/ EM), quando necessário, e de carbono orgânico total (COT). O experimento com a lâmpada de 9 W resultou na completa oxidação e mineralização do TBT e de seus intermediários na presença de NaCl e em soluções ácidas, neutras ou sem nenhum controle, independentemente da densidade de corrente elétrica aplicada. Altas conversões a CO2 foram atingidas ao final do tratamento utilizando-se o sistema EQFQ, devido à geração de radicais hidroxila (HO•), advindos da reação de homólise do HOCl, que também promoveram a formação de vários intermediários orgânicos hidroxilados. Apesar da formação de um composto organoclorado, este foi completamente eliminado após 3 h de tratamento; além disso, nenhuma toxicidade frente ao microcrustáceo Artemia salina foi constatada. As taxas de remoção do TBT também foram similares às obtidas em comparação com um sistema puramente eletroquímico e utilizando um anodo de diamante dopado com boro; contudo, o sistema EQ-FQ apresentou um consumo de energia elétrica ligeiramente mais alto para a remoção da carga orgânica. Finalmente, somente um ácido carboxílico clorado foi detectado, porém, este foi completamente eliminado ao final do tratamento EQ-FQ. Estes resultados permitem classificar o sistema EQ-FQ como sendo um processo oxidativo avançado.
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